近日,南京大学马玲玲/陆延青团队与南方科技大学李贵新教授等合作,在软物质非线性光子学领域取得重要进展。在该研究中,研究团队围绕铁电向列相液晶独特的二阶非线性光学效应,提出了非线性光学几何相位编码原理,探究了该体系中的级联式线性、非线性光学自旋-轨道角动量耦合机理。本文以图案化取向液晶q板为例,展示了铁电液晶超构器件中产生的自旋锁定的二次谐波涡旋光束,并结合液晶对电场、温度场、螺旋扭曲力的灵敏响应,实现了动态可调的非线性倍频涡旋光器件。
通过非线性光学介质中的光与物质相互作用,在对入射光进行频率转换的同时,可实现对非线性光场的相位、振幅、偏振和轨道角动量的多维调控。具有高非线性转化效率与多种调控功能的非线性光学材料一直是科研人员不懈追求的目标。随着二维铁电体、光子晶体、有机盐以及超构材料等新兴非线性光学材料的出现,科学家们发现了许多新颖的物理效应和功能,如谐波与太赫兹波产生、非线性波束整形、非线性矢量全息、非线性艾里光束和新型量子光源等,这些发现极大推动了材料科学和信息技术等领域的发展。
液晶材料在光场调控领域已表现出优越的性能。在线性光学领域,液晶在涡旋光产生、全息成像等方面取得了应用广泛;在非线性光学领域,也在自相位调制、自聚焦和自衍射等非线性光学过程中展现出自组装、动态可调等诸多优势。然而,由于普通向列相液晶材料固有的中心反演对称性,它们通常不具备二阶非线性光学响应,因此在频率转换领域难以取得重要应用。近年来,随着铁电向列相液晶的出现,这种局面发生了改变。铁电向列相液晶于1916年被著名物理学家M. Born预测存在,约一个世纪后终于得到了实验验证,该材料展现出宏观的自发极化、高介电常数、强二阶非线性极化率等效应。借助这一新型材料体系,人们实现了倍频、纠缠光子对的产生。然而,铁电向列相液晶在非线性光学领域中用于可重构与结构化光场调控等方面的性质尚未被探究。
南京大学马玲玲/陆延青团队与南方科技大学李贵新教授等合作,从理论和实验两方面研究了铁电向列相液晶独特的二阶非线性光学响应,提出了非线性光学几何相位编码原理,并通过级联的线性/非线性光学自旋-轨道角动量相互作用,实现了一种基于液晶超构材料的多维动态非线性光场调控方法(图1)。
图1. 基于非线性几何相位编码铁电向列相液晶的多维光场调控示意图。(a) 铁电向列相液晶分子。(b) 在线偏振飞秒激光泵浦下,铁电向列相液晶所激发的非线性极化场特性。(c) 基于非线性光学几何相位编码的液晶光场调控器件。
如图1和2所示,在线偏振飞秒激光泵浦下,具有自发极化的铁电向列相液晶可激发出偏振将沿液晶极化方向的线偏振倍频光,倍频光强随入射偏振和液晶分子极化夹角的改变而发生变化,当入射偏振与液晶分子极化方向平行时,二阶非线性极化强度达到最大。
通过对自发极化液晶分子的可编程图案化操控,可以进一步设计所产生的非线性极化场。如图2b所示,研究人员以具有中心拓扑特性的铁电向列相液晶q板为例,揭示了倍频过程中的自旋-轨道耦合。在该器件中,空间变化的液晶指向矢分布遵循以下方程
,其中φ是方位角,q为拓扑荷,其典型织构如图2c所示。在线偏振飞秒激光的泵浦下,由于线性几何相位调制,铁电向列相液晶q板将入射高斯光束转化为了柱矢量涡旋光束(|l| = 2),矢量方向如图2f所示。同时,由于二阶非线性光学响应,还观察到了双瓣/径向的倍频矢量涡旋光(图2g),其中矢量方向围绕中心奇点向外(平行于液晶极性方向),在平行于入射偏振的方向上光强最强(图2h-2j),实验与理论计算结果契合。因此,通过倍频过程我们可以实现对出射光的频率、偏振、振幅的多维调控。
图2. 基于铁电向列相液晶q板的倍频矢量涡旋光束产生。(a) 铁电向列相液晶在线偏振飞秒激光泵浦下所激发的非线性极化场特性。(b) 铁电向列相液晶q板在线偏振飞秒激光泵浦下的光与物质相互作用示意图。(c-e) 铁电向列相液晶q板织构及其电场调制。(f) 线性几何相位调制产生柱矢量涡旋光束。(g-j) 不同线偏振飞秒激光入射下的倍频矢量涡旋光束产生。
随后,研究人员进一步探究了该液晶体系中特有的级联式线性/非线性光学自旋-轨道角动量相互作用现象,揭示了铁电向列相液晶在圆偏振飞秒激光泵浦下的非线性几何相位编码原理。如图3a所示,在圆偏振飞秒激光泵浦下,当铁电向列相液晶极化矢量绕着z轴逆时针方向旋转α时,所激发的左右旋圆偏振倍频光将携带不同的非线性光学几何相位,其中,具有与基频光同自旋态(σ)和反自旋态(−σ)的倍频圆偏振光将分别携带σα和3σα的非线性光学几何相位,展现出自旋锁定的特点。
为了验证上述非线性光学几何相位编码原理,研究人员利用圆偏振飞秒激光 (+1, 0)ω 泵浦具有连续渐变空间极化分布的铁电向列相液晶q板(图3b)。如图3c和3d所示,铁电向列相液晶q板分别在基频和倍频波段实现了对入射高斯光场的多维调控,产生了 (+1, 0)ω, (−1, +2)ω, (+1, +1)2ω, (−1, +3)2ω 四种不同的角动量态。其中,左旋和右旋圆偏振倍频涡旋光的强度比不依赖于q板厚度,实验测得两者比值为46:54,这一特性体现出该器件的宽波段非线性相位调制优势。图 3e和3f展示了高阶自旋-轨道相互作用下所产生线性和非线性涡旋光束。上述结果表明,铁电向列相液晶q板在保留线性光学几何相位调制的同时,具有非线性光学几何相位调制功能,实现了对光的频率、相位、振幅、自旋/轨道角动量的多维调控。
图3. 基于铁电向列相液晶q板的线性和非线性涡旋光束产生。(a) 自旋锁定的非线性几何相位操控。(b) 圆偏振飞秒激光泵浦下,非线性液晶q板中发生的级联式线性/非线性自旋-轨道角动量相互作用。(c,d) 圆偏振高斯光 (+1, 0)ω 泵浦下,线性和非线性几何相位编码的涡旋光束。(e,f) 高阶圆偏振高斯光 (+1, +1)ω 泵浦下,线性和非线性几何相位编码的涡旋光束。
借助液晶对多种外部刺激的高度敏感性,研究人员演示了铁电向列液晶q板在温度场和电场作用下,利用液晶取向序的演变实现对出射光子态的动态调控过程(图4)。
图4. 热场和电场驱动下的动态非线性光场调控。FN:铁电向列相。N:向列相。Iso:各向同性相。
此外,研究人员还通过引入螺旋扭曲设计了三维手性铁电向列相液晶超构器件,实现了强圆二向色性倍频涡旋光束产生(图5a)。研究表明,该现象来源于手性液晶超构器件中的倍频光同时携带自旋锁定的非线性光学几何相位和自旋不依赖的动态相位。如图5b和5c所示,左旋圆偏振(与液晶超构器件的手性相反)和右旋圆偏振基频光泵浦下测得的倍频光强度比约为26:1,对应的非线性圆二向色性值达 ~ 0.93。
图5 基于手性铁电向列相液晶q板超结构的非线性圆二向色性研究。(a) 手性液晶三维超构器件和倍频涡旋光束产生的示意图。左旋圆偏振光和右旋圆偏振光泵浦下的 (b) 理论和 (c) 实验测量所得的具有自旋选择性的倍频涡旋光强度分布图。
长期以来,陆延青团队围绕以介电超晶格、超构表面等为代表的光学微纳结构开展工作,致力于探究光与若干线性、非线性人工微纳结构相互作用的物理机制及其在光电信息处理、通信、感测等领域中的应用。近来,该团队基于铁电向列相液晶体系,提出了自旋锁定的非线性几何相位编码原理,探究了级联的线性/非线性自旋-轨道相互作用物理过程,通过对铁电向列相液晶空间极化矢量的动/静操控,实现了对入射光的频率、相位、振幅、自旋/轨道角动量等光场自由度的多维调控,为发展高效率、可重构非线性光子器件提供了新思路和新途径。基于铁电液晶材料的非线性软物质光子学平台有望为在高阶涡旋光源、超分辨率成像、光信息处理等领域取得重要应用。
相关成果以“Nonlinear geometric phase coded ferroelectric nematic fluids for nonlinear soft-matter photonics”为题,近期发表于Nature Communications期刊上。南京大学现代工程与应用科学学院博士生潘锦涛为本文第一作者,南京大学马玲玲助理教授、陈伟副研究员、陆延青教授及南方科技大学李贵新教授为本文共同通讯作者。美国科学院院士、美国科罗拉多大学博尔德分校Noel A. Clark教授、南京大学张超教授、哈尔滨理工大学朱智涵教授、暨南大学朱文国教授和南通大学唐杰教授给予了指导和帮助,南京大学博士生朱柏翰、硕士生张广阳、魏阳博士和刘袁博士对本文亦有重要贡献。本工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持,并得到人工微结构科学与技术协同创新中心、固体微结构物理国家重点实验室等平台的大力支持。
论文信息: J.-T. Pan, B.-H. Zhu, L.-L. Ma. et al. Nonlinear geometric phase coded ferroelectric nematic fluids for nonlinear soft-matter photonics[J]. Nature Communications 15, 8732 (2024).
论文地址: https://doi.org/10.1038/s41467-024-53040-8